Hydrovoltaic technology is an emerging energy harvesting approach that generates direct-current electricity from a single carbon-based device by utilizing the potential difference between wetted and non-wetted regions. In this work, we fabricated hydrovoltaic generators by layer-by-layer (LbL) assembly of multi-walled carbon nanotubes (MWCNTs) and graphene oxide (GO) on cellulose-based Korean traditional paper (Hanji), whose strong capillarity promotes efficient water transport. The alternating stacking of highly conductive MWCNTs and oxygen-functionalized GO forms a hierarchical architecture that optimizes charge generation and transport. The device with three MWCNT/GO bilayers (MC-G#3) delivered a peak short-circuit current of 15.55 μA with only 20 μL of water, representing a 2.55-fold enhancement over the MWCNT-only device (MWCNT#3). The correlation between the capacitance ratio (wet vs dry) and output current further highlights the role of the electrical double layer (EDL), while multi-device connection and external-load matching experiments demonstrated a maximum load-delivered power of 0.05897 μW at 47 kΩ, indicating the potential of this system as a practical miniaturized power source.

하이드로볼타익(Hydrovoltaic) 기술은 탄소 기반 소자를 활용하여 소자 내 젖음-비젖음 영역 간 전위차를 통해 DC 전기를 발생시키는 유망한 에너지 하베스팅 기술이다. 본 연구에서는 우수한 모세관 현상을 지닌 셀룰로오스 기반 한지에 다중벽 탄소나노튜브(MWCNT)와 산화그래핀(GO)를 Layer-by-Layer(LbL) 방식으로 적층하여 하이드로볼타익 소자를 제작하였다. 특히, 전도성이 뛰어난 MWCNT와 산소작용기가 풍부한 GO를 교차 적층함으로써 두 물질의 특성을 상호보완하고, 전하 생성과 수송을 최적화한 계층적 구조를 구현하였다. MWCNT/GO를 3번 교차 코팅한 소자(MC-G#3)는 단 20 μL의 물만으로 15.55 μA의 피크 단락전류를 발생시켰으며, 이는 MWCNT 단독 3회 코팅 소자(MWCNT#3) 대비 2.55배 향상된 수치이다. FE-SEM 분석과 라만 분광 분석을 통해 견고한 계면 적층을 확인하였으며, 젖음 상태와 건조 상태에서의 정전용량비를 측정하여 전기이중층(EDL) 강도와 소자 출력간의 상관관계를 간접적으로 제시하였다. 더 나아가, 다중 소자 직/병렬 연결을 통해 선형적인 출력 스케일업을 증명하였고, 외부 부하 매칭 실험에서 47 kΩ일 때 0.05897 μW의 최대 부하 전달 전력을 달성하여 실질적인 전원으로서의 잠재력을 입증하였다.

Keywords: 하이드로볼타익(Hydrovoltaic), 에너지 하베스팅(Energy harvesting), 층간 적층(Layer-by-Layer), 다중벽 탄소나노튜브(Multi-walled carbon nanotube), 산화그래핀(Graphene oxide)